过氧化氢作为一种多功能的化工产品被运用于化学合成、环境修复和医疗卫生等领域。传统的过氧化氢生产是利用蒽醌法合成的,蒽醌法工艺复杂、能耗高且污染大。太阳能驱动半导体光催化反应作为一种无毒、温和且节能的方式,是未来过氧化氢生产的一种理想的替代方案。共聚氮化碳框架是目前光催化产过氧化氢最有潜力的材料之一,但其本身的激子分离效率差,太阳能转化效率低是其走向实际应用的瓶颈。如何调控共聚氮化碳框架结构,使其实现高效催化是一个关键问题。本论文设计了一系列高性能材料,并深入对其催化机理及性能进行系统的研究:(1)改变聚合环境调控聚七嗪亚胺框架的纳米结构和光催化性能。通过将氯化铵引入KCl/Li Cl共晶盐中,所制备的新的聚七嗪亚胺框架结构具备更高的孔隙率,更好的激子解离及电荷迁移特性,更负的LUMO电位等Torin 1优势,因而显示出更高效的催化性能。在酸性条件下,催化活性进一步增强。过氧化氢的生成机理揭示了超氧自由基和单线态氧的重要作用,并发现单线态氧是从反应体系中提取质子生成过氧化氢的重要中间产物。(2)通过前驱体组分设计去调控聚七嗪亚胺(K-PHI)框架的结构。将1-甲基-1H-四唑-5-硫醇(MTT)引入K-PHI合成的前驱体中,显著降低了层堆积结构的尺寸,大幅提升了七嗪平面上的聚合度,LUMO电位发生负移。最佳的聚七嗪亚胺框架结构在光催化产过氧化氢和降解污染物等方面展示出更高的性能。在酸性条件下,过氧化氢产生速率高达41.7 mmol h~(-1) g~(-1)。在反应体系中引入低浓度的臭氧,体系中所生成的过氧化氢进一步与臭氧发生Peroxone反应,产生更为活跃的羟SCH772984价格基自由基,在降解水体中高浓度环丙沙星药物等有机污染物的过程中表现出极为优异的活性。生产的过氧化氢也可进行分离,运用于均相芬顿反应降解污染物。(3)氯化钾晶体基底表面定向缩聚合成高性能结晶共聚氮化碳。通过该方法合成的共聚氮化碳框架结构,平面七嗪/三嗪单元的周期性显著扩展,层叠结构层数下降,其因此也表现出一系列优异光物理性质,如显著增强的光子吸收,大幅下降的荧光辐射,提升了的还原电势等。晶体共聚氮化碳框架在光催化产过氧化氢方面显示出高效的催化活性,过氧化氢生成速率可达26.7 mmol h~(-1) g~(-1)Defensive medicine,表观量子产率更高达25%,是未使用氯化钾处理的共聚氮化碳活性的23.5倍。该合成方法简单实用,适合所有可合成共聚氮化碳的前驱体。基于此材料,进一步探索增强材料界面反应的方式,并实现短时间高浓度过氧化氢生产。